天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯;交通運(yùn)輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源;通過(guò)交通干道研究、隧道研究、實(shí)驗(yàn)室轉(zhuǎn)鼓和臺(tái)架實(shí)驗(yàn)研究，掌握了機(jī)動(dòng)車(chē)不同車(chē)型尾氣的VOCs組成特征;運(yùn)用CMB和PMF模型得出VOCs的主要排放源有機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃料揮發(fā)(LPG、NG和汽油)、石油化工和涂料/溶劑的使用等，為進(jìn)一步開(kāi)展VOCs源解析研究提供參考。
基于國(guó)內(nèi)外關(guān)于大氣中揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)排放源研究的調(diào)查，闡述了環(huán)境空氣中VOCs排放源以及來(lái)源解析的研究現(xiàn)狀。研究結(jié)果表明：天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯;交通運(yùn)輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源;通過(guò)交通干道研究、隧道研究、實(shí)驗(yàn)室轉(zhuǎn)鼓和臺(tái)架實(shí)驗(yàn)研究，掌握了機(jī)動(dòng)車(chē)不同車(chē)型尾氣的VOCs組成特征;運(yùn)用CMB和PMF模型得出VOCs的主要排放源有機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃料揮發(fā)(LPG、NG和汽油)、石油化工和涂料/溶劑的使用等，為進(jìn)一步開(kāi)展VOCs源解析研究提供參考。
1引言
揮發(fā)性有機(jī)物(volatile organic compounds，VOCs)是空氣中普遍存在且組成復(fù)雜的一類(lèi)有機(jī)污染物，其污染主要表現(xiàn)在兩個(gè)方面，一方面是多數(shù)VOCs本身具有毒理特性，危害人體健康;另一方面是一些VOCs物種具有較強(qiáng)的光化學(xué)反應(yīng)活性，能在環(huán)境中進(jìn)行二次轉(zhuǎn)化。其光化學(xué)反應(yīng)主導(dǎo)著光化學(xué)煙霧的進(jìn)程，對(duì)城市和區(qū)域臭氧的生成至關(guān)重要[1]，也是導(dǎo)致灰霾天氣的重要前體物之一[2，3]。總之，揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)對(duì)復(fù)合型大氣污染的形成具有十分重要的促進(jìn)作用。
我國(guó)環(huán)境保護(hù)部頒布的首部大氣污染防治綜合性規(guī)劃-《重點(diǎn)區(qū)域大氣污染防治“十二五”規(guī)劃》明確指出，揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)為下一階段大氣污染控制的重點(diǎn)污染物之一。可見(jiàn)，VOCs污染問(wèn)題已經(jīng)引起了我國(guó)的高度關(guān)注，掌握VOCs的主要排放源及其排放特征是控制VOCs污染的基本前提。為此，本文基于國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀調(diào)查，對(duì)環(huán)境空氣中VOCs的排放源以及VOCs的來(lái)源解析研究現(xiàn)狀進(jìn)行了詳細(xì)論述，為VOCs的污染控制提供科學(xué)依據(jù)。
2環(huán)境空氣中VOCs的排放源研究
VOCs的來(lái)源主要有人為源和天然源，就全球尺度而言，天然源對(duì)VOCs的貢獻(xiàn)超過(guò)了人為源。天然源包括植物釋放、火山噴發(fā)、森林草原火災(zāi)等，其中最重要的排放源是森林和灌木林，最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯。
人為源可分為固定源、流動(dòng)源和無(wú)組織排放源三類(lèi)，其中固定源包括化石燃料燃燒、溶劑(涂料、油漆)的使用、廢棄物燃燒、石油存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)運(yùn)以及石油化工、鋼鐵工業(yè)、金屬冶煉的排放;流動(dòng)源包括機(jī)動(dòng)車(chē)、飛機(jī)和輪船等交通工具的排放，以及非道路排放源的排放;無(wú)組織源包括生物質(zhì)燃燒以及汽油、油漆等溶劑揮發(fā)。交通運(yùn)輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源。目前國(guó)內(nèi)外對(duì)VOCs的天然源和人為源研究比較廣泛。
2.1VOCs的天然源研究
植物源作為VOCs天然源最重要的排放源，國(guó)內(nèi)外的研究主要包括植物VOCs排放速率、排放量估算以及不同類(lèi)型植被的VOCs排放特征等。Ignacio等[4]在墨西哥研究了2個(gè)樹(shù)種VOCs物種的排放速率以及對(duì)環(huán)境的影響，研究發(fā)現(xiàn)，白楊樹(shù)和西黃松異戊二烯和單萜烯的排放速率均較高，但是白楊樹(shù)甲酸、乙酸、甲醛和乙醛的排放速率高于西黃松，且總排放量是西黃松的4倍。Jeanie等[5]對(duì)香港野郊公園中的13個(gè)樹(shù)種進(jìn)行了異戊二烯排放速率測(cè)試以及植物源VOCs排放量估算，結(jié)果表明，香港植物源VOCs的排放總量為86×109gC，其中異戊二烯和單萜烯的貢獻(xiàn)分別為30%和40%。謝揚(yáng)飏等[6]建立了北京市園林綠地天然源VOCs排放清單，得出北京市園林綠地VOCs的年總排放量(以C計(jì))約為385×104t，其中異戊二烯309×104t，單萜烯059×104t，其他VOCs016×104t;而且排放具有明顯的季節(jié)依賴性，其中夏季排放量最大249×104t，占全年的647%，冬季最少00086×104t，占全年的02%。而珠三角地區(qū)天然源 VOCs 的排放總量達(dá) 296 ×104t，其中異戊二烯730×104t，占247%，單萜烯102×104t，占344%;而且排放量具有夏季高冬季低的典型特征，夏季占405%，冬季占111%，天然源VOCs 排放主要集中在城鎮(zhèn)化程度較低和林區(qū)較密集的區(qū)域[7，8]。可見(jiàn)，天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯。隨后He等[9]建立了內(nèi)蒙古錫林河流域眾多物種異戊二烯和單萜烯的排放清單;Hai等[10]測(cè)算了日本10個(gè)樹(shù)種VOCs的排放速率和排放清單。
2.2VOCs的人為源研究
目前，交通運(yùn)輸是全球最大的VOCs人為排放源，關(guān)于流動(dòng)源機(jī)動(dòng)車(chē)的研究較為廣泛，主要包括交通干道研究、隧道研究、實(shí)驗(yàn)室轉(zhuǎn)鼓和臺(tái)架實(shí)驗(yàn)研究。
交通干道VOCs的研究主要討論城市交通干道兩側(cè)及路口大氣VOCs的物種組成特征，并分析機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣對(duì)大氣VOCs的影響。美國(guó)[11，12]、日本[13]、愛(ài)爾蘭[14]、香港[15]、北京[16]、上海[17]、廣州[18]、南京[19]等國(guó)家和地區(qū)均對(duì)交通干道VOCs進(jìn)行了研究。Olson等[12]研究了美國(guó)一高速公路周?chē)腣OCs組成，研究發(fā)現(xiàn)，高速路周?chē)腣OCs濃度是遠(yuǎn)離高速路位置的2倍，主要物種依次為乙烯、丙烷、乙烷、異戊烷、甲苯和正丁烷。Hiroto等[13]研究發(fā)現(xiàn)，日本神奈川縣交通干道兩側(cè)大氣VOCs中前十種物種依次為甲苯、乙烷、丙烷、異戊烷、正丁烷、乙炔、異丁烷、異丁烯、3-甲基戊烷和苯。陸思華等[16]通過(guò)對(duì)北京交通路口機(jī)動(dòng)車(chē)VOCs的排放特征研究，得出北京機(jī)動(dòng)車(chē)排放的VOCs中以丙烷、異戊烷、1-丁烯、苯、甲苯、二甲苯等化合物為主，且隨著無(wú)鉛汽油的使用，芳香烴的含量有較大程度的增加。Wang等[19]的研究表明，南京交通干道大氣VOCs的主要物種為苯、甲苯、乙苯、二甲苯、1，2，4-三甲苯、1，3，5-三甲苯、四氯化碳、三氯乙烯和四氯乙烷，且15m高度處受機(jī)動(dòng)車(chē)影響影響顯著，VOCs的濃度最高。
為掌握機(jī)動(dòng)車(chē)的VOCs排放特征，巴黎[20]、悉尼[21]、漢城[22]以及香港[23]、臺(tái)灣[24，25]和廣州[26，27]等地采用隧道試驗(yàn)方法獲得了機(jī)動(dòng)車(chē)在實(shí)際行駛過(guò)程中VOCs的排放水平及其組成特征。Touaty等[20]對(duì)巴黎某隧道大氣VOCs進(jìn)行了實(shí)地測(cè)量和模型估算，指出異戊烷和乙烯是含量最豐富的VOCs物種，分別占TVOC質(zhì)量濃度的25%和214%;其次是乙炔、丙烯和正丁烷，分別占TVOC質(zhì)量濃度的10%。Bronwyn等[21]測(cè)量了悉尼海底隧道中VOCs的組成，主要物種有C2-C5的烷烴、乙烯、丙烯、乙炔、苯、甲苯、二甲苯等，其中芳香烴比重較大;而韓國(guó)漢城某一隧道大氣VOCs中烷烴的濃度最高，尤其以正丁烷為主[22]。臺(tái)灣某高速公路隧道大氣VOCs中的主要排放因子為異戊烷、甲苯、正戊烷、異戊二烯、2，3-二甲基丁烷、丙酮、2-甲基戊烷、1-己烯、1，2，4-三甲基苯、1-丁烯和丙烯[25];而廣州珠江隧道濃度最大的三種VOCs物種為乙烯、異戊烷和甲苯[26，27]。 隧道實(shí)驗(yàn)的測(cè)試結(jié)果與當(dāng)?shù)貦C(jī)動(dòng)車(chē)構(gòu)成、交通狀況、氣象條件等影響因子有關(guān)，而且無(wú)法準(zhǔn)確區(qū)分各類(lèi)車(chē)型的VOCs排放特征。為此，國(guó)內(nèi)外采用實(shí)驗(yàn)室轉(zhuǎn)鼓和臺(tái)架試驗(yàn)方法開(kāi)展了各種車(chē)型的VOCs排放測(cè)試研究。Schauer等[28，29]采用實(shí)驗(yàn)室轉(zhuǎn)鼓方法對(duì)中型柴油卡車(chē)、汽油車(chē)尾氣進(jìn)行了排放因子的研究，濃度較高的VOCs物種分別為丙酮、乙烯、乙炔、甲苯、丙烷、苯和甲苯、二甲苯、苯、C2-C4烷烴和烯烴。Tsai等[30]利用臺(tái)架實(shí)驗(yàn)的方法比較分析了不同行駛工況條件下4種車(chē)型摩托車(chē)尾氣中VOCs的物種組成，主要有烷烴和芳香烴，依次為異戊烷、正戊烷、庚烷和苯、甲苯、二甲苯，而且不同工況條件下VOCs排放因子濃度的高低依次為減速>勻速>加速。喬月珍等[31]采用底盤(pán)測(cè)功機(jī)和實(shí)際道路試驗(yàn)法獲得了上海市各車(chē)型機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣VOCs源成分譜，輕型汽油車(chē)尾氣VOCs以甲苯、二甲苯等芳香烴為主;重型柴油車(chē)以丙烷、n-十二烷及n-十一烷等烷烴組分以及丙酮等含氧特征組分為主;摩托車(chē)與LPG助動(dòng)車(chē)的主要成分為乙炔。
T/B(甲苯/苯)常用來(lái)評(píng)價(jià)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣對(duì)環(huán)境空氣的貢獻(xiàn)[32]，通常認(rèn)為T(mén)/B小于20表示受機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放影響顯著[33]，該值越大說(shuō)明氣團(tuán)受機(jī)動(dòng)車(chē)的影響越小，而受溶劑揮發(fā)等其他VOCs排放的影響越大。陳長(zhǎng)虹[34]研究發(fā)現(xiàn)上海市城區(qū)T/B的平均值為351，表明上海市城區(qū)大氣除了受機(jī)動(dòng)車(chē)影響外，還受溶劑揮發(fā)等其他VOCs排放源的影響比較顯著。
溶劑的使用作為VOCs人為源第二大排放源。Fauser等[35]研究發(fā)現(xiàn)丹麥來(lái)源于溶劑的NMVOC占總排放量的1/3。Yuan等[36]等對(duì)涂料和印刷行業(yè)的VOCs成分譜進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，甲苯和C8芳香烴是涂料VOCs中含量最豐富的物種，長(zhǎng)鏈烷烴和芳香烴是印刷VOCs中含量最高的物種。John等[37]研究發(fā)現(xiàn)，醇酸涂料釋放出的乙醛和己醛會(huì)嚴(yán)重危害人體健康。目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)溶劑、涂料揮發(fā)產(chǎn)生的VOCs研究比較少，對(duì)不同種類(lèi)溶劑揮發(fā)出的VOCs組成特征尚不清楚。
3環(huán)境空氣中VOCs的來(lái)源解析研究
環(huán)境空氣中VOCs的來(lái)源、污染源的排放量以及對(duì)環(huán)境空氣的貢獻(xiàn)研究是控制大氣VOCs的基礎(chǔ)性研究。VOCs經(jīng)采樣分析后常采用受體模型來(lái)判斷主要污染來(lái)源以及各污染源對(duì)大氣VOCs污染的相對(duì)貢獻(xiàn)，其中美國(guó)國(guó)家環(huán)保署(EPA)推薦的PMF模型和化學(xué)質(zhì)量平衡受體(CMB)模型是應(yīng)用最為廣泛的源解析技術(shù)。
國(guó)外大氣VOCs的源解析研究起步較早，20世紀(jì)70年代起，美國(guó)EPA就發(fā)行了CMB10版本的應(yīng)用軟件，源解析研究取得了較大發(fā)展。Vega和 Na[38-39]利用CMB受體模型分別在墨西哥、韓國(guó)首爾對(duì)大氣VOCs進(jìn)行了來(lái)源解析，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，墨西哥大氣VOCs主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣和液化石油氣(LPG)的使用與泄露，分別占587%和242%;而韓國(guó)首爾機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、溶劑使用、油氣揮發(fā)、液化石油氣(LPG)以及天然氣(NG)的相對(duì)貢獻(xiàn)依次為52%、26%、15%、5%和2%。
我國(guó)的源解析研究起步較晚，20世紀(jì)80年代后期才開(kāi)始進(jìn)行源解析的相關(guān)研究，但也取得了一定的成績(jī)。近年來(lái)大氣VOCs的源解析研究應(yīng)用PMF模型的比較多，主要集中在北京、上海、珠三角等地區(qū)。陸思華和Song[40-41]對(duì)北京市大氣VOCs的人為源均進(jìn)行了解析，陸思華的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣62%、油氣揮發(fā)9%、液化石油氣10%、涂料6%、石油化工6%、未知源6%;Song的研究發(fā)現(xiàn)，機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、油氣揮發(fā)、石油化工、LPG、天然氣、涂料油漆、柴油車(chē)以及生物質(zhì)排放，其貢獻(xiàn)率依次為52%、20%、11%、5%、5%、3%、2%。可見(jiàn)同一地區(qū)在不同的時(shí)間段大氣VOCs的來(lái)源也有所差異，但其主要源仍是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣。
Cai等[42]的研究發(fā)現(xiàn)上海市城區(qū)大氣VOCs的來(lái)源主要為機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、化學(xué)工業(yè)、溶劑揮發(fā)、溶劑使用、鋼鐵業(yè)、生物質(zhì)燃燒以及煤炭燃燒，其貢獻(xiàn)率依次為25%、17%、15%、15%、12%、9%、7%。同時(shí)蔡長(zhǎng)杰、王倩等人[43，44]分別對(duì)上海市城區(qū)夏季和秋季進(jìn)行了大氣VOCs源解析研究，得出夏季VOCs的主要來(lái)源為機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放34%、燃料揮發(fā)(LPG、NG和汽油揮發(fā))24%、溶劑使用16%、工業(yè)生產(chǎn)和生物質(zhì)燃燒14%、海洋源12%;而秋季上海市大氣VOCs的來(lái)源主要有汽車(chē)尾氣24%、不完全燃燒17%、燃料揮發(fā)16%、LPG/NG泄露15%、石油化工14%、涂料/溶劑的使用13%。可見(jiàn)上海市與北京市大氣VOCs的主要來(lái)源均是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣，但上海的貢獻(xiàn)率低于北京市。
Guo等[45]利用PMF模型研究發(fā)現(xiàn)，香港和珠三角兩個(gè)地區(qū)共同的主要污染源為機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、溶劑的使用和生物質(zhì)燃燒，在香港地區(qū)一直作為貢獻(xiàn)率最大的是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣(48±4%)，其次是溶劑的使用(43±2%);而在珠三角地區(qū)貢獻(xiàn)率最大的是溶劑的使用(46±1%)，其次是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣(26±1%)。Liu等[46，47]又運(yùn)用不同源示蹤物追蹤法確定了珠三角地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的示蹤物為2-甲基戊烷和1，3-丁二烯，建筑業(yè)的示蹤物為甲苯和間、對(duì)-二甲苯，汽油揮發(fā)的示蹤物為正丁烷、正戊烯以及反-2-丁烯，柴油揮發(fā)以及瀝青使用的示蹤物為正壬烷、正葵烷和正十一烷;然后經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣是珠三角地區(qū)最大的VOCs源，其貢獻(xiàn)率大于50%，其次是涂料15%～25%，LPG的泄露8%～16%，溶劑的使用是東莞最大的VOCs源，其貢獻(xiàn)率為43%，其次是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣35%，位于東莞下風(fēng)向的新墾，溶劑和涂料仍然是最大的VOCs源，其貢獻(xiàn)率為31%，生物質(zhì)燃燒是農(nóng)村最大的VOCs源。
綜上所述，國(guó)內(nèi)外已經(jīng)廣泛開(kāi)展了環(huán)境空氣中VOCs的來(lái)源研究，尤其是近年來(lái)國(guó)內(nèi)VOCs的源解析研究發(fā)展迅速，獲得了不同城市和地區(qū)的污染源特征。郝吉明等[48]以2005年為參考年預(yù)測(cè)了2020年中國(guó)大氣VOCs的來(lái)源變化，溶劑的使用由22%上升為37%，成為最大的貢獻(xiàn)源，工業(yè)生產(chǎn)由17%上升為24%，而機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃料燃燒分別由25%、23%下降至11%和16%。 2013年5月綠色科技第5期4結(jié)語(yǔ)
揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)污染問(wèn)題已經(jīng)引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注，本文綜述了國(guó)內(nèi)外VOCs污染源的研究現(xiàn)狀，結(jié)果表明，天然源最重要的排放物是異戊二烯和單萜烯;交通運(yùn)輸是全球最大的VOCs人為排放源，溶劑使用是第二大排放源;通過(guò)交通干道研究、隧道研究、實(shí)驗(yàn)室轉(zhuǎn)鼓和臺(tái)架實(shí)驗(yàn)研究，了解了機(jī)動(dòng)車(chē)不同車(chē)型尾氣的VOCs組成特征;運(yùn)用CMB和PMF模型得出VOCs的主要排放源有機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃料揮發(fā)(LPG、NG和汽油)、石油化工和涂料/溶劑的使用等，由于地區(qū)差異，各排放源對(duì)環(huán)境空氣的貢獻(xiàn)有所不同。深入掌握大氣VOCs的排放源情況以及來(lái)源貢獻(xiàn)，對(duì)確定大氣VOCs的防控重點(diǎn)行業(yè)以及提出完善的VOCs控制措施具有重要的指導(dǎo)意義。但是，國(guó)內(nèi)關(guān)于VOCs的研究主要集中在京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)，其他城市和地區(qū)的研究成果還比較少，因此我國(guó)應(yīng)加快環(huán)境空氣VOCs來(lái)源研究的步伐，為復(fù)合型大氣污染的研究與控制提供科技支撐。
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